电池容量越大，充电时间反而越短，量子电池取得突破

光子盒研究院出品

由英国、意大利和澳大利亚研究人员组成的国际研究团队利用超吸收技术验证了量子电池的理论模型。这一成果已于1月15日发表在《科学进展》上[1]。

研究人员使用称为电子束沉积的技术构建了一系列“微腔”：吸收光的有机分子薄层，宽度为几纳米，面积为几平方厘米。当他们用激光设置空腔充电时，能够观察到微腔以超快的速度充电。并且腔体越大，充电越快。研究人员表示，这一发现可用于构建量子电池原型。

超吸收(Superabsorption)效应，即N个两级系统(two-level systems, TLS)的集合对辐射的吸收的N重增强，近期才被证明适用于少量原子。量子电池(QB)是一种基于量子力学原理运行的全新储能设备，其关键特性是能量吸收的超扩展。它由量子纠缠驱动，量子纠缠减少了希尔伯特空间中的横向状态数量，或者通过合作行为增加了电池和源之间的有效量子耦合，这些效应意味着量子电池的充电时间与电池容量成反比。

本文中，研究人员使用一个有机半导体作为两级系统的集合，耦合到一个微腔中的封闭光学模式。实验中的设备结构包括一个分散在聚合物基体中的低质量分子半导体的薄(活性)层，该层通过旋涂沉积，并置于两个电介质镜之间，形成一个微腔，如图1A中的示意图。该微腔由分散在分布式布拉格反射器(DBR)之间的聚苯乙烯(PS)基体中的Lumogen-F橙(LFO)组成。LFO是一种有机半导体，化学结构如图1B所示。1%浓度LFO薄膜的归一化吸收(红色)和光致发光(蓝色)光谱如图1B所示。研究人员在吸收/光致发光的峰值附近操作。

通过稀释LFO，减少了导致发射猝灭的分子间相互作用，在低浓度下产生约60%的高光致发光量子产率。526纳米处的吸收峰和534纳米处的发射峰对应于0-0跃迁，即从最低振动状态到最低振动状态的电子跃迁。LFO分子在0-0跃迁附近工作，可以被合理地认为是一个TLS。

为了演示量子电池，研究人员准备了浓度为0.5%、1%、5%和10%的样品。LFO浓度决定了工作耦合区，0.5%和1%的LFO腔工作在弱耦合区，5%工作在中间耦合区，10%工作在强耦合区。图1C显示了1%腔体的角度相关反射率，与蓝色虚线所示的腔模式相匹配。

图1 LFO微腔的原理图和实验装置。(A)微腔由分散在分布式布拉格反射器(DBR)之间的聚苯乙烯(PS)基体中的Lumogen-F橙(LFO)组成；(B)1%浓度LFO薄膜的归一化吸收(红色)和光致发光(蓝色)光谱，分子结构显示在插图中。研究人员在吸收/光致发光的峰值附近操作；(C)1%腔体的角度相关反射率，蓝色虚线所示为腔体模式的拟合；(D)激光泵浦脉冲激发了LFO分子。然后用延迟时间t的探针脉冲测量分子的能量，从中可以确定峰值能量密度(Emax)、上升时间(τ)和峰值充电功率(Pmax)；(E)超快瞬时反射率测量的实验装置。非共轭光参数放大器(NOPA)的输出被分割，以产生泵浦(深绿色)和探测(浅绿色)脉冲。一个机械斩波器被用来调制泵浦脉冲，以产生交替的泵浦-探针和仅探针的脉冲。

研究人员用“超快瞬时吸收光谱法”测量充电和能量存储动力学，从而可以测量飞秒级充电时间。首先用一个泵浦脉冲激发微腔，然后用第二个探针脉冲测量储存能量的变化(即对应于激发分子的数量)，延迟时间为t(图1D)。探针脉冲通过腔体的顶部分布式布拉格反射器(DBR)传输，并测量底部的DBR的反射。由泵浦脉冲引起的差分反射率由以下公式给出：

其中、是有(无)泵激发的探针反射率；控制膜(没有微腔的活性层)是在不同的透射率ΔT∕T下测量的。

通过比较图2A所示的控制膜和微腔光谱，表明超快瞬时吸收光谱可以监测受激分子的数量。研究发现，所有浓度的控制膜光谱在530和577纳米附近显示两个正带，它们都反映了激发态粒子数。

图2 超扩展充电的实验证明。(A)探针延迟时间为1.0ps时控制膜(1%的LFO浓度)的差分透射率(ΔT/T)光谱和探针延迟时间为1.25ps时微腔的差分反射率(ΔR/R)光谱；(B)微腔的时间分辨率能量密度显示，上升时间随着存储能量密度的增加而减少，表明超扩展充电。当泵浦光子和分子的比例保持在r≃0.14左右时，含有浓度为10%、5%和1%的LFO的微腔的A1、A2和A3标记结果。浓度为1%和0.5%的LFO的B1和B2标记测量，其中r≃2.4。

图2B显示了随时间变化的存储能量密度的实验值。在所有研究的微腔中，能量密度经历了一个快速上升，然后缓慢衰减的阶段。快速上升的时间尺度随浓度而变化。研究人员随后调整了激光功率以固定整个可比微腔的光子密度r，并比较不同LFO浓度的表现。结果发现，为了达到足够高的信噪比，不可能在相同的r值下比较所有的微腔；相反，对匹配的结构保持一个恒定的r值。

表1总结了上升时间或达到一半最大能量的时间(τ)，峰值存储能量密度(Emax)，以及充电率或峰值充电功率密度[Pmax=max(dE∕dt)]。这些都是从图2B中的数据的理论拟合中提取的。我们看到，τ随分子数N的增加而减少，而Emax和Pmax随N的增加而增加。

表1 在每个实验分组A,B中，分子数(N)增加，光子与分子的比例保持不变(r分别≈0.105和2.4)。上升时间τ由达到Emax/2的时间定义，其中Emax是每个分子的峰值存储能量或能量密度。充电速率Pmax=max(dE/dt)是每个分子的峰值充电功率或充电功率密度。

结果表明，随着微腔中分子数量的增加，其充电功率密度明显增加。这意味着对含有N个分子的单个微腔充电所需的时间比对N个单分子微腔充电所需的时间要短，即使后者是同时充电的。此外，一个含有N个分子的微腔将比N个微腔(每个微腔含有一个分子)储存更多的能量。

研究人员使用超快光谱法提供了有机微腔中超扩展储能能力和充电的直接实验证据。然而，纯粹的封闭酉动力学不足以实现一个实用的量子电池。能量的存储需要精细调整的退相干过程，使电池能够快速充电，但放电速度要慢得多。这种储存能量的稳定是利用超扩展充电的关键步骤。通过对去相干的观察表明，现实的嘈杂环境可以帮助实现和应用量子电池。

最后，猝灭限制了量子电池在高浓度下的性能，克服这一限制需要仔细选择材料来抑制分子间的猝灭。虽然研究重点是充电中的量子优势，但确实存在有效提取能量的方法。

今后工作的一个挑战是进一步探索棘轮状态的概念如何能使量子电池在与最大吸收增强有关的更高层次的能量状态范围内运行。

论文链接：

[1]https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abk3160

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